Im Zentrum des Schlossmuseums stehen die Sammlungen des Grafen Franz I. zu Erbach-Erbach (1754–1823), die seit 1800 in einigen Räumen des Erbacher Schlosses untergebracht sind. Der dreigeschossige Schlossbau wurde 1736 errichtet und um 1900 mit einer neobarocken Gliederung versehen.
Im 1802 eingebauten Rittersaal ist neben Ritterrüstungen, Turnierausstattungen, Waffen und Schilden der so genannte Ortenberger Sattel (um 1550) zu sehen. Die Saalfenster enthalten Glasmalereien (um 1280) aus dem Kloster Altenburg an der Lahn.
Die umfangreiche Gewehrsammlung veranschaulicht die Entwicklung der Handfeuerwaffen vom 16. bis zum 19. Jahrhundert, die überwiegend jagdlichen Zwecken dienten.
Die Hirschgalerie ist ein 1864 entstandener Saal, der mit einer spätbarocken Holzdecke mit Schnitzereien aus der Abtei Rot in Oberschwaben ausgestattet ist. Er enthält eine bedeutende Sammlung kapitaler Geweihe und abnormer Gehörne sowie höfisches Jagdgerät und Mobiliar (17.–19. Jh.).
Die Bestände der römischen und griechischen Zimmer wurden überwiegend im späten 18. Jahrhundert von Graf Franz auf seinen Italienreisen durch Ausgrabungen oder Käufe erworben. Die frühesten Zeichen einer Bautätigkeit im Bereich des heutigen Erbacher Schlosses weisen in das 12. Jahrhundert. Der mächtige Bergfried stammt noch aus der Stauferzeit, der gotische Turmhelm wurde gegen Ende des 15. Jahrhunderts aufgesetzt. Die ehemalige romanische Kleinburg wurde zu Beginn des 16. Jahrhunderts zu einem Renaissance-Schloss erweitert und im Dreißigjährigen Krieg beschädigt. Das heutige Schloss ließ Graf Georg Wilhelm zu Erbach-Erbach in der ersten Hälfte des 18. Jahrhunderts auf den Grundmauern der früheren Tiefburg erbauen und erweitern. Fast zeitgleich mit dem Erbacher Schloss entstand die evangelische Stadtkirche. Schloss und Kirche prägen mit ihren markanten Türmen die Altstadt. Erst 1902 wurde das Schloss im neobarocken Stil dekoriert (Fensterumrandungen, Schlossportal, Balkon auf der Marktplatzseite, etc.)
Die Bauten auf der gegenüberliegenden Seite - Kastenbau, Damenbau und Alter Bau - sowie der Torbogen mit dem Archivbau stammen ursprünglich aus der Mitte des 16. Jahrhunderts. Kasten- und Damenbau wurden nach einem Großbrand 1894 auf den alten Grundrissen leicht verändert wieder aufgebaut.
Den Grundstein der bedeutenden Gräflichen Sammlungen im Erbacher Schloss legte Graf Franz I. (1754-1823), der 1775 die Regierung seiner damals noch eigenständigen Grafschaft übernahm. Von ihm stammen die Antiken- und Mittelaltersammlung und die natur- und jagdkundliche Sammlung.
Nach dem Tod des Grafen Franz I. war es sein Enkel Eberhard XV. (1818-1884), der sich intensiv um die Sammlungen seines Großvaters kümmerte und eigene Sammlungen mit dem Schwerpunkt auf Möbeln und Kunsthandwerk, die sich in den Salons erhalten haben, anlegte.
Graf Franz I. verfasste umfangreiche Kataloge, in denen er seine Sammlungen beschrieb und einordnete. Auf Eberhard geht ein Generalkatalog zurück, der alle Sammlungsbestände kurz erfasst.
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