Das 1562 errichtete Steinauer Amtshaus, ein Renaissancesteinbau mit Schmuckfachwerk im Obergeschoss, diente bis 1975 als Amtsgericht. Hier lebte und arbeitete seit 1791 der Amtmann Philipp Wilhelm Grimm. Als er 1796 starb, musste seine Familie die „Dienstwohnung“ verlassen. Seine Frau Dorothea blieb mit den jüngeren Kindern bis 1805 in Steinau. Die ältesten Söhne Jacob und Wilhelm, die späteren Märchensammler und Sprachforscher, gingen dagegen 1798 nach Kassel, um dort das Gymnasium zu besuchen.
Im ehemaligen Amtshaus, seit 1998 Brüder Grimm-Haus genannt, richteten die Stadt Steinau und die Brüder Grimm-Gesellschaft e. V. ein Museum ein, in dem an das Wirken von Jacob und Wilhelm Grimm sowie den jüngeren Bruder, den Künstler Ludwig Emil, erinnert wird.
Im Erdgeschoss des Hauses befanden sich einst die Wohnräume, die nicht mehr original erhalten sind. Lediglich die Küche konnte rekonstruiert werden und ist nun mit bäuerlichem Mobiliar ausgestattet. In weiteren Räumen befinden sich Dokumente und Porträts der Familie.
Das wissenschaftliche Werk von Jacob und Wilhelm Grimm wird durch zahlreiche Erstausgaben dokumentiert (Hildebrandslied, Deutsche Rechtsaltertümer, Deutsche Grammatik, Deutsches Wörterbuch u. a.). Außerdem sind grafische Arbeiten von Ludwig Emil Grimm zu besichtigen.
Das Obergeschoss, in dem sich die Amtsräume befanden, ist dem Thema Märchen gewidmet. Zuerst wird über die Entwicklung der Märchen im europäischen Raum informiert. Anschließend werden deutsche Sammlungen von Märchen und Volksliedern, die vor denen der Grimms entstanden, vorgestellt. Die Grimmschen Kinder- und Hausmärchen sind durch Erstausgaben und weitere in- und ausländische Ausgaben vertreten. In mehreren Räumen werden einzelne Märchenthemen auf künstlerische Weise präsentiert.
Für die jüngeren Besucher steht ein Aktionsraum mit Märchenspielen und -filmen sowie eine Bühne im ehemaligen Gerichtssaal zur Verfügung.
